Zur Illustration unseres Kompetenzfeldes computerbasierte Chemie und Materialwissenschaften finden Sie im Folgenden eine kurze Beschreibung eines Projektes, das zur Zeit auf dem HLRN-Supercomputer läuft. Die Liste aller zurzeit laufenden HLRN-Großprojekte enthält Links zu weiteren Projektbeschreibungen.
Um das technologische Potential Licht absorbierender Materialien voll ausschöpfen zu können, ist das Verständnis der Licht-Materie-Wechselwirkung auf atomistischer Ebene von großer Wichtigkeit. Ab initio-Methoden auf Grundlage der (zeitabhängigen) Dichtefunktionaltheorie bieten den optimalen Kompromiss zwischen Genauigkeit und rechnerischem Aufwand und können die Eigenschaften von Systemen beschreiben, die mit hunderten Atomen modelliert werden müssen.
In diesem Projekt verwenden wir die Echtzeit-Implementierung der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie, um transiente Absorptionsspektren von prototypischen konjugierten organischen Molekülen zu untersuchen. So haben wir beispielsweise die Antwort von Thiophen auf einen ultrakurzen Laserpuls mit einer maximalen Intensität von 1000 GW/cm² analysiert (siehe Abb. 1). Das linke Bild zeigt den Fall, in dem der Laser resonant mit der energetisch niedrigsten Anregung (5,6 eV) des Moleküls ist, während er im rechten Bild eine Frequenz von 7.6 eV trägt, was der energetischen Obergrenze eines intensiven Absorptionsmaximums entspricht. Im ersten Fall kann man bei 2 und 4 eV schwache Anzeichen von Übergängen in noch höhere angeregte Zustände erkennen, während im zweiten Beispiel eine komplexere Dynamik mit mehreren aufkommenden Absorptionspeaks im Infraroten beobachtet werden kann.
Dieselbe Methodik wird auf komplexere Systeme wie beispielsweise eine hybride organisch-inorganische Grenzfläche angewandt. In Abb. 2 zeigen wir das Beispiel eines hydrogenisierten Silizium-Clusters, dotiert mit dem starken Elektronenakzeptor 2,3,5,6-tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyanochinodimethan (F4TCNQ). Das optische Absorptionsspektrum eines solchen Systems (oben links in Abb. 2) zeigt ein charakteristisches Maximum im sichtbaren Bereich, zurückzuführen auf Übergänge zwischen hybridisierten besetzten Zuständen und auf dem Akzeptor lokalisierten unbesetzten Zuständen. Während der Anwendung eines mit dieser Anregung resonanten Lasers können wir Besetzungsänderungen der Zustände verfolgen. Im rechten Teil der Abb. 2 ist deutlich zu erkennen, dass innerhalb von 30 fs eine nicht zu vernachlässigende Menge von Ladung von den delokalisierten besetzten in die lokalisierten unbesetzten Zustände transferiert wird.
